引言

2017年，全国338个地级及以上城市中，有239个城市环境空气质量超标，占70.7%；74个重点城市中，影响空气质量的主要污染物为PM_2.5与O₃，复合污染特征明显^[1]。《环境保护法》（修订案）和《大气污染防治法》明确规定，未达到环境质量标准的地方人民政府，应当制定限期达标规划。科学制定并有效实施空气质量达标规划，对于改善城市空气质量有着重要的意义。例如，美国《清洁空气法》（CAA）要求各州制定空气质量“达标”州实施计划（State Implementation Plans, SIPs），通过SIPs的实施，各州空气质量得到了显著改善。

城市空气质量达标规划的编制，重点需要摸清大气污染成因及污染物排放与大气环境质量之间的响应关系，涉及排放清单、来源解析、空气质量数值模拟等技术手段，编制难度较大。本文介绍了城市空气质量达标规划中的几个关键技术——本地化污染源排放清单编制、污染物来源解析、污染物排放形势预测与减排潜力分析以及大气环境容量核算等，并结合重庆市空气质量限期达标规划编制案例，详细阐述了这些技术的具体应用，为城市空气质量达标规划编制提供参考。

1 关键技术 1.1 本地化污染源排放清单编制

污染源排放清单是指某一特定地理区域在某一特定时期内，基于污染源分类的由各种污染源排放到大气中的一种或多种污染物的列表^[2]。污染源排放清单在空气质量达标规划编制中极其重要，旨在科学描述大气污染物排放状况，是解决污染物来源分析、空气质量模型应用、污染物减排方案制定的基础。城市空气质量达标规划主要服务于城市空气质量管理和污染物减排方案制定，需编制本地化高分辨率的污染源排放清单，主要关注直接影响城市空气质量的人为源污染物，涵盖一次颗粒物和SO₂、NO_x、VOCs、NH₃等气态污染物，污染源分类尽可能详细（表 1）。排放清单的建立主要依据各类污染源的活动水平和排放系数^[3,4]，活动水平数据获取优先实地调查和当地相关部门调研，其他统计、年鉴数据进行补充；排放系数获取优先采用在线监测数据或物料衡算法计算，其次参考本地的相关文献、研究报告或者生态环境部颁布的排放清单编制技术系列指南（包括可吸入颗粒物一次源、细颗粒物一次源、挥发性有机物源、氨源、民用煤、扬尘源、道路机动车、非道路移动源和生物质燃烧源等）。

排放清单需要进行空间、时间和化学物种分配。空间分配系数可依据人口密度分布、土地利用类型、城市路网、污染源布局及排放高度等数据，时间分配系数可大致依据电力、工业、生活、交通等的月、日、小时变化系数^[5]，化学物种分配须借助化学物种谱。化学物种谱是将“排放清单物种”（Emission Iinventory Species）转化成“空气质量模型物种”（Model Species），使排放清单满足空气质量模型要求的重要数据。如果没有本地化学物种谱，可依赖清华大学建立的MEIC（Multi-resolution Emission Inventory for China）清单中的物种谱进行分配，将非甲烷挥发性有机物（NMVOC）和颗粒物排放分配到单个组分并映射到化学机制物种，得到CB05、SAPRC99等常见大气化学模型机制所需的排放物种^[6,7]。

排放清单的校验可先通过宏观统计数据（如主要能源产品消耗量和工业产品产量等）校核总排放量，再利用不确定性分析和空气质量模型模拟进行评估和验证。

1.2 大气污染物来源解析

大气污染物来源解析主要是为空气质量达标规划编制提供科学依据，应着重解决以下三个问题：一是识别污染源的传输影响；二是揭示主要污染物的组分构成；三是解析不同排放源（如工业源、交通源、扬尘源、生活源等）的污染贡献。其中，揭示主要污染物的组分构成容易被忽视，而该项工作对城市空气质量达标规划较为重要。如果空气质量达标规划主要解决问题是通过多污染物协同减排使得PM_2.5年均浓度达标，那么首先应明确PM_2.5中一次颗粒物、碳组分、硫酸盐、硝酸盐等各组分的浓度水平，然后结合各污染源对这些组分浓度的污染贡献以及污染源的减排潜能，合理制定PM_2.5年均浓度达标情景时的各组分浓度水平。

大气污染物来源解析技术方法主要包括受体模型法和源模型法等^[8,9]。受体模型法和源模型法各有优缺点，较好的处理方法是进行综合源解析，既可以克服单一受体模型法的共线性、未能将气象和二次化学生成等过程纳入考虑等弊端，又可以降低单一源模型法解析结果中由于源清单、气象场和模型参数估算误差带来的不确定性^[10]。针对空气质量达标规划关心的问题，污染物来源解析适宜采用源模型法识别本地源和外来源的传输影响，同时基于PM_2.5的组分构成监测分析结果，利用受体模型法解析不同排放源的污染贡献；然后将该解析结果来反馈校正源模型法模拟结果，提高模型模拟精度。

1.3 污染物排放形势预测与减排潜力分析

在未来的空气质量达标规划年限内，污染物排放量存在着变化，污染物排放形势预测主要是预测排放增量，污染物减排潜力分析主要是预测排放减量。这两种预测实际上就是未来的排放清单编制（表 1），未来的活动水平决定排放量的预测结果，活动水平的取值需要充分体现“多规合一”，可参考国民经济发展规划、能源发展规划、产业发展规划等，根据区域生产总值（GDP）、工业增加值、能源消费量、产业结构、城镇常住人口以及污染治理技术水平等进行预测。另外，污染物减排潜力分析应密切结合空气质量达标规划的主要任务与措施，前者为后者提供污染源“靶向”，后者为前者提供污染物减排量“落地”。

1.4 大气环境容量核算

大气环境容量是指一个区域在某种环境目标（如空气质量达标）约束下的大气污染物最大允许排放量^[11]。大气环境容量作为大气环境承载力的评估依据，是大气污染物总量控制和空气质量管理的重要依据。大气环境容量由两类因素决定：一类是自然因素，即污染物在大气中的输送、扩散、干湿沉降以及各种化学清除及转化过程等；另一类是社会因素，包括污染源布局、排放特征、控制点的选取、环境目标值的确定等^[12]。自然因素决定了大气环境容量是一种客观存在的“自然资源禀赋”，而社会因素决定了大气环境容量的核算存在一定的主观性——不同的污染源布局、污染物种类及排放方式、控制点选取方案、环境目标值等都会导致不同的大气环境容量核算结果。

围绕大气环境容量核算，我国学者已开展了许多研究工作。采用A值法或改进的A值法^[13,14]可估算得到大气环境“静态容量”，该容量仅反映了大气环境“资源禀赋”对一次污染物的容纳量，没考虑周边的污染物传输影响和污染物间的化学反应，不能反映二次污染物（如PM_2.5中的硫酸盐、硝酸盐及二次有机碳等）前体物的容纳量。基于空气质量模型等建立污染源排放量与环境空气中污染物浓度的响应关系，通过最优化方法^[15,16]或者模型试算法^[11,17,18]可估算得到大气环境“动态容量”；尤其是基于第三代空气质量模型试算法估算得到的环境容量，既考虑了区域污染物传输影响和复杂的化学反应机制，也可以充分考虑污染源排放等社会因素对大气环境容量的影响。

PM_2.5等复合型污染物浓度与污染源排放量的关系较为复杂，限制了最优化方法的应用，模型试算法通过试算不同的情景模拟方案，将环境空气中污染物浓度达标时的污染源排放量视作大气环境容量，见图 1。试算中会面临两种情形：一种是环境空气中污染物浓度未超标，需要结合前文提到的污染物排放形势预测，在原污染物排放清单上增加排放量，估算大气环境容量剩余量；另一种是环境空气中污染物浓度超标，需要结合前文提到的减排潜力分析，在原污染物排放清单上进行减少排放量，估算大气环境容量需要的减排量。在后一种情况下，制定污染物减排方案时还应考虑污染传输矩阵，避免因忽略传输过程而导致的城市间容量不平衡现象，优化了容量在各城市间的分配^[19]。

2 应用案例 2.1 项目概况

重庆市位于四川盆地东南部，地处青藏高原与长江中下游平原的过渡地带，幅员面积8.24万km²。全市分四个片区（主城片区、渝西片区、渝东北片区和渝东南片区）（图 2），共辖29个区及12个县（自治县）。PM_2.5是影响全市环境空气质量的主要污染物，2016年主城区PM_2.5年均浓度54μg/m³（超标54%），PM_2.5作为首要污染物的天数在污染日中占比达80%以上。

重庆市空气质量限期达标规划的总体思路是依据不同片区污染现状特征，提出分区域、分阶段、差异化污染控制策略，加强工业源、移动源、扬尘、生活源综合防治，协同控制二氧化硫、氮氧化物、颗粒物及挥发性有机物等污染物排放，逐步实现环境空气质量达标。总体目标是2025年实现全市环境空气质量达标（环境空气质量站点基本评价项目年评价结果达标）。

2.2 污染源排放清单

根据1.1所述清单编制方法，以2015年为基准年，核算得到重庆市各类源的主要大气污染物排放量，如图 3所示。

各类源排放量经空间、时间和化学物种分配后，形成空气质量模型可以应用的排放清单。本研究中重庆市范围内的SO₂、NO_x、PM₁₀、PM_2.5、VOCs和NH₃采用本地排放数据，其他组分中人为源排放数据采用2012年清华大学MEIC排放清单，生物源VOCs组分源于全球排放清单GEIA。

2.3 空气质量数值模拟

空气质量数值模拟是污染源贡献识别以及模型迭代估算大气环境容量的基础。本研究选用第三代空气质量模型WRF-CMAQ模拟空气质量。以2016年为基准年，模拟时段选取1、4、7、10四个典型月份，4个月份的平均值代表全年平均。CMAQ模拟采用单向网格嵌套，外层网格覆盖川、渝、黔、湘等地区，网格分辨率为27km；内层网格覆盖重庆市全境，网格分辨率为9km；模拟区域垂直方向共设置9个气压层，层间距自下而上逐渐增大。气相化学反应机理采用CB05，气溶胶反应机理采用AERO5模式。WRF模拟采用双向网格嵌套，垂直层分为28层。物理过程的参数化选择如下：WSM6微物理过程方案、Kain-Fritsch积云对流方案、Dudhia短波辐射方案、RRTM长波辐射方案、Noah陆面方案、Yonsei边界层方案^[5]。

采用重庆市2016年环境空气质量监测站点的年均浓度数据进行模拟验证，结果表明PM_2.5的模拟值和观测值具有较好的相关性（图 4），模拟值与观测值的平均误差为6.09μg/m³、最大误差为16.91μg/m³、最小误差为0.07μg/m³。2016年PM_2.5年均浓度空间分布模拟结果见图 5（a）。通过WRF-CMAQ模式应用，可以较好地描述主要大气污染物排放与空气质量间的响应关系，也可用于模型迭代估算大气环境容量以及污染源贡献识别。

2.4 污染物来源解析 2.4.1 污染源的传输影响

采用源扩散法中的Brute Force方法识别污染源的传输影响。Brute Force方法是污染来源和影响计算的一种常用方法，简单实用，可以较好地描述污染物浓度与排放源之间的响应关系^[20]。通过区域污染排放数据的“开”或者“关”，对比两种排放情景对应的PM_2.5年均浓度模拟结果，可估算出重庆市区域传输贡献矩阵（表 2）。总体而言，重庆市PM_2.5年均浓度中，本地源贡献了72%，外地源贡献了28%，该结果与薛文博等^[5]的研究结论基本较为一致。

2.4.2 PM_2.5的组分构成及污染源贡献

采取代表性点位间歇采样、离线分析的方法，得到重庆市PM_2.5浓度及组分构成（表 3），与国内其他重点城市的情况相比基本类似，硝酸盐占比略低。假设有机物和其中的一次组分和二次组分各占50%^[21,22]，计算可得主城片区、渝西片区和其他片区的PM_2.5二次组分浓度占比分别为50.3%、53.1%和47.4%。

采用化学质量平衡（CMB）模型进行PM_2.5来源解析^[24]。根据本地化污染源排放清单对二次颗粒物进行了二次分配，将各类排放源合并处理后，最终得到燃煤、工业过程、移动源、扬尘、生活源和其他6类排放源对PM_2.5的污染贡献（表 4）。PM_2.5来源解析结果中工业源和移动源的贡献较大，说明工业源和移动源依然是未来减排的重点对象；另外，这个两类源对主城片区和渝西片区的污染贡献差异较大，这与本地污染源排放清单有关。

2.5 污染物排放预测及减排潜力

根据1.3所述方法，预测得到2025年（空气质量达标目标年）主要大气污染物排放增量（表 5），其中SO₂、VOCs排放新增量主要来源仍然是工业源，氮氧化物主要来自交通源，PM_2.5主要来自工业源和扬尘源。结合PM_2.5组分浓度特征及来源解析结果，找准限制空气质量达标的关键因素，深挖各类污染源的减排潜力，制定较为详细的减排任务，如主城片区移动源的污染贡献大，那么就需要强化移动源的污染控制力度，提出实行高排放车辆限禁行、汽油车三效催化剂失效更换等强化措施。

2.6 大气环境容量

各区域PM_2.5年均浓度均超标（表 3），需按图 1流程制定不同的污染物减排方案来试算大气环境容量。污染物减排方案是大气环境容量计算的关键，可根据减排潜力和污染传输矩阵来制定。表 5中的减排潜力是最大理想状况的减排量，试算大气环境容量时可从各类污染物总减排潜力的50%开始，按照5%递增或递减。模拟试算会有两种情形：第一种情形是当各区域减排潜力为某一定值（如总减排潜力的75%）时，PM_2.5年均浓度达标区域的大气环境容量为此情形下的污染物排放量，PM_2.5年均浓度未达标区域继续削减本区域的污染物排放；第二种情形就是当区域的减排潜力已经达到了100%，而该区域的PM_2.5年均浓度仍未达标，则需按照污染传输矩阵（表 2）来削减周边区域的污染物排放。

大气环境容量试算过程的减排清单与排放现状相比，排放强度明显下降。情景模拟结果见图 5（b、c），到2020年渝东北片区和渝东南片区的PM_2.5年均浓度达标（小于35μg/m³），到2025年渝主城区和渝西片区的PM_2.5年均浓度达标。本案例是以2016年为基准年核算得到当年的大气环境容量，考虑不利气象条件的影响，预留10%的安全余量，最后得到的主要大气污染物的环境容量以及在现有排放量基础上需要的减排比例，见表 6。

3 结语

（1）介绍了城市空气质量达标规划编制中的几个关键技术——污染源排放清单编制、污染物来源解析、污染物排放形势预测与减排潜力分析以及大气环境容量核算等，并将其应用至重庆市空气质量限期达标规划编制具体案例。通过编制本地化污染源排放清单，应用空气质量模型计算了区域污染传输矩阵；通过分析不同区域的污染物组分浓度特征及污染源贡献，识别出空气质量达标关键控制因素；然后按照分区域、分阶段、差异化污染控制策略，提出相应的污染源减排任务，并估算出大气环境容量，为规划编制提供了科学依据。

（2）本地化污染源排放清单是城市空气质量达标规划编制的基础，需要客观、全面地反映污染源的排放状况，并能与空气质量现状形成较好的对应关系；在此基础上，根据减排潜力和污染传输矩阵制定污染物减排方案，应用空气质量模型试算法估算大气环境容量。环境容量计算中存在一定的不确定性，选取不同的控制点、差异化的减排方案以及不同的PM_2.5组分比例配置等可能会导致不同的计算结果。

（3）城市空气质量达标规划不是单纯的污染物减排“总量控制”规划，应根据污染源减排潜力，编制大气污染源预测排放清单，并通过情景模拟，明确在规定期限空气质量达标的可行性。污染物来源解析以及未来污染排放形势预测，有助于识别限制空气质量达标的关键因素，从而制定有针对性的污染源减排任务措施。