2019, Vol. 11
当前，我国以PM2.5和O3为特征污染物的大气复合污染形势依然严峻，研究表明VOCs在PM2.5和O3生成过程中起到了重要的作用[1-6]，因此控制VOCs排放成为政府部门打赢蓝天保卫战的一个主要施策方向。2017年，原环境保护部联合相关部门印发了《“十三五”挥发性有机物污染防治工作方案》，用于指导各地挥发性有机物的污染治理工作，近期国务院又印发了《打赢蓝天保卫战三年行动计划》，明确了打赢蓝天保卫战的时间表和路线图，而高分辨率的VOCs排放清单将是打赢蓝天保卫战的重要技术支撑。目前，国内VOCs源排放清单的研究可分为全国性、区域性和地方性。Piccot等、Streets等、Klimont等曾分别研究建立了全球、亚洲、中国的人为源VOCs清单[7-9]。范辞冬等利用归纳整理的国内污染源排放因子结合统计数据的方法估算了1998—2007年中国各地区各污染源VOCs排放总量[10]。Bo等利用统计数据、文献查阅结合排放因子法研究了中国1980—2005年人为源NMVOCs排放清单的时空变化[11]。刘金凤等采用排放因子法估算并建立了2000年我国县级水平的人为源挥发性有机物排放清单[12]。魏巍等通过文献调查研究、国外AP-42因子借鉴、法规标准利用、经验公式计算获得排放因子，并进行了行业统计数据调研，获取活动水平数据建立了中国2005年的人为源NMVOCs排放清单，在不同省份的水平上，将NMVOCs中的40种物质的排放量分别进行了计算，从而建立全国的NMVOCs的排放清单[13]。针对区域尺度，Zhao等、吴晓璐、余宇帆等、郑君瑜等在华北地区、长江三角洲地区、珠江三角洲地区等分别开展过VOCs的清单编制工作[14-20]，均采用排放因子法估算清单。整体而言，早期的源清单研究分散，缺乏系统性，而且排放系数大多采用非本地因子，活动数据来源广泛，缺乏可靠性[21, 22]。
近年来城市尺度的VOCs清单编制主要是依据《大气挥发性有机物源排放清单编制技术指南（试行）》进行，由于活动水平数据获取不充分、本地化排放因子数据缺失，导致清单尚不能完全充分反映本地VOCs排放的特征，而根据清单制定的相应的污染控制对策也缺乏针对性。如非道路移动源类工程机械的数据无相关主管部门登记备案，其保有量数据难以获取；农业面源、餐饮油烟等面源数据无法获取全面；部分行业尤其是产品复杂多样的化工行业的VOCs排放因子系数缺失严重；另国家指南中部分排放因子水平在城市尺度的适用性不强，如轮胎为产品的VOCs排放系数为0.9kg/条，轮胎生产的规格不一，按照此因子核算带来很大的不确定性。因此，通过调查获取本地化的活动水平数据、开展实测研究本地VOCs组成特征、修正本地的排放因子水平，可以进一步准确估算VOCs的排放量，减少清单的不确定性，对从源头上分析区域大气污染的特征具有重要意义。
青岛市尚未建立完整的大气源VOCs排放清单，底数不清的现状制约了青岛市空气质量管理工作和技术方案的制定。2013—2017年，青岛市市区空气质量优良率在71.8%~81.7%，PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO浓度总体呈改善趋势，O3浓度呈上升趋势[23]。本研究旨在建立青岛全市VOCs排放清单，并对工业源VOCs进行组分分析，对部分行业排放因子进行了调研和实测研究，以期为青岛市环境空气质量改善提供决策支撑。
1 研究范围与方法 1.1 研究范围研究基准年2017年，部分源类活动水平数据采用2017年青岛统计年鉴数据，研究区域涵盖全市域范围八区三市。研究对象主要包括化石燃料固定燃烧源、生物质燃烧源、工艺过程源、溶剂使用源、移动源、储存运输源、餐饮油烟源、废弃物处理源和天然源。青岛市首次将天然源VOCs纳入清单源类体系内。
1.2 编制方法本次清单的编制主要依据《大气挥发性有机物源排放清单编制技术指南（试行）》（以下称《指南》）中的排放因子法，人为源VOCs排放清单的建立计算公式为：
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(1) |
式中，Ei为污染源i的VOCs的排放量（t）；i为源类别；Ai为活动水平；EFi为污染源的排放因子；ηi表示污染源i末端处理设施的污染物去除率。其中，各类源活动水平数据主要通过入场调研、调查表格一对一核实、统计数据等方式获取。排放因子来源于《指南》、本地化调研、实测修正以及第三方相关文献。
1.2.1 化石燃料固定燃烧源本研究主要获取到青岛市火力发电、供热、工业燃烧及居民商用使用的不同燃料的消耗量，数据来源于2017年青岛统计年鉴数据及抽样入户调查数据。其中民用散煤燃料消耗数据采用抽样入户调查方式，采取以村或社区作为调查样本单元，样本数量不少于总体村或社区数量的1%，调查街道21个（全市总街道办事处102个），通过街道办事处召集居民集中填报问卷调查的方式实现，抽样调查全市域散煤使用量约100万t。其余民用商用燃料消耗统计数据显示柴油消耗8.1万t、液化石油气13.87万t、天然气约6.8万m3[24]。按照《指南》排放因子结合在线监测数据来核算。
1.2.2 生物质燃烧源本研究仅考虑秸秆灶膛燃烧、火灾。青岛秸秆还田率逐年提高，秸秆还田率超过了90%，本次不计算秸秆露天焚烧污染物排放。对于家用薪柴的焚烧量，采取入户抽样调查结果（抽样入户调查方式同上），全市域秸秆和薪柴使用量分别为75万t和60.8万t。获取了青岛市森林火灾的发生情况及面积，森林火灾面积合计7.53万m2[24]，获取火灾发生燃烧的森林生物量。按照《指南》排放因子来核算。
1.2.3 工艺过程源工艺过程源主要对应《国民经济行业分类》（GBT4754—2017）中黑色金属冶炼和压延加工业，有色金属冶炼和压延加工业，非金属矿物制品业，石油加工、炼焦和核燃料加工业，化学原料和化学制品制造业，化学纤维制造业，橡胶和塑料制品业，造纸和纸制品业，酒、饮料和精制茶制造业，食品制造业，农副食品加工业及纺织业。本次研究详细调查了全市规模以上和部分规模以下工业制造业企业，获取了企业的基本信息、生产状况、生产工艺、产品数量及原辅料使用情况、溶剂使用情况、污染治理设施运行情况，由各区市环保分局集中调查上报了全市约3810家规模以上工业企业和部分规模以下工业企业，企业涉及《国民经济行业分类》（GBT4754—2017）中各类行业。排放因子来源于《指南》、实测、文献以及参考有清单编制基础的地市经验。
1.2.4 溶剂使用源溶剂使用源主要包含表面涂层、印刷印染、农药使用等溶剂使用的行业。本次研究溶剂使用源涉及工业企业的溶剂使用活动水平数据来自于本地化调查（同上，由各区市环保分局集中填报）。农药使用的活动水平数据来自于市农委提供的统计数据，全市各类农药使用总量约5806t。建筑涂料活动水平数据根据2016年青岛市新竣工房屋面积估算得到内外墙面积及各墙面所需涂料量，2016年新建商品房面积建筑为2052.3万m2，二手房交易面积为803.1万m2[24]。干洗行业、汽修和医院的有机溶剂活动水平来自于本地化调查统计，经由各区市环保分局调查上报全市干洗企业1200家；全市医院300余家，年就诊人次为2746.3万人次。排放因子来自《指南》、实测、文献以及参考有清单编制基础的地市经验。
1.2.5 移动源移动源包括载客汽车、载货汽车和摩托车等道路移动源和工程机械、农业机械、船舶、飞机等非道路移动源。机动车保有量数据来自于青岛市车管部门的统计数据，2017年机动车保有量264万辆[24]。工程机械活动水平数据来自于本地化调查统计，市建委调查各个工地工程机械使用情况，上报统计工程机械约4000台。农业机械活动水平数据来自于青岛市农委部门提供，农业机械57.91万台（含农用运输车15.49万台）[24]。船舶和飞机活动水平数据分别来自于青岛市海事局、市海洋和渔业管理局、青岛流亭国际机场提供的内部参考数据。飞机年起降循环共83 962架次，港区各类机械数约800台，年耗柴油量约2.2万t（青岛港集团有限公司提供）。进出港船只总计42 677艘次，全市渔船总数9070艘次。排放因子来自《非道路移动源大气污染物排放清单编制技术指南（试行）》。船舶清单编制采用基于AIS数据的动力法进行编制。
1.2.6 储存运输源油气储运源是指原油、汽油、柴油在储藏、运输及装卸过程中逸散泄露造成可挥发性有机物排放的排放源。油气储运源的排放过程主要包括油品灌装、油品运输和油品储存过程。根据统计数据，青岛市原油储存量和运输量为15 203 973.62t，汽油储存量和运输量均为1 341 220.9t，柴油储存量和运输量为859 416.3t，加油站汽油消费量为1 214 840.0t，柴油消费量为733 439.0t，液化石油气运输量为121 557.9t[24]。青岛市油品罐车分装时均安装了二级油气回收系统，净化效率按照80%计，加油站均安装了三级油气回收系统，净化效率按照90%计。根据储存量、运输量和销售量等活动水平数据，采用《指南》中排放系数，考虑净化效率，计算VOCs的排放量。
1.2.7 废弃物处理源青岛全市集中污水处理厂2017年污水实际处理量为56 867万t，固废堆肥垃圾量21万t，固废填埋垃圾量190万t，固废焚烧量56万t[25]。全市烟气脱硝（工艺技术使用选择性非催化还原、选择性催化还原技术的）使用煤量约为939万t。按照《指南》排放因子系数来核算。
1.2.8 餐饮油烟源主要来自于市工商局提供的注册数据，工商注册餐饮约4220家，以大、中型规模为主，大中小型规模比例约为30%、50%、20%。大型、中型、小型油烟净化器对VOCs去除效率分别取85%、75%、60%。按照《指南》排放因子系数来核算。
1.2.9 天然源采用MODIS遥感数据处理得到青岛市叶面积指数LAI和植被类型数据PFT，通过中尺度气象模型WRF模拟辐射强度、温度、湿度等气象要素，将网格化的LAI、PFT、排放因子数据及气象数据作为MEGAN输入数据，计算青岛市天然源VOCs排放。
1.3 采样监测分析方法选择覆盖橡胶和塑料制品业、非金属矿物制品业、化工行业、原油加工及石油制品制造业、黑色金属冶炼和压延加工业、啤酒制造业、包装印刷业、纺织印染业、金属制品业、制鞋业、汽车制造业、铁路船舶运输设备制造业等50余家企业现场调研，使用Summa罐采集工业企业VOCs排放样品近60个。
采样方式主要以有组织采样为主。有组织采样前将便携式采样器采样枪伸到排气口的采样孔内，预估烟道内VOCs浓度，并记录在采样记录表上。若浓度低，则直接用苏玛罐进行采集。若浓度高，则使用气袋采集后再将样品转移至苏玛罐中。若企业没有统一的排气口或排气口无法采样，根据《环境空气挥发性有机物的测定罐采样/气相色谱—质谱法》（HJ759—2015）中所规定的方法直接使用苏玛罐采样。有组织排口烟气流量测量采用GH-61型智能烟气流速仪测量企业废气排放口的流速、流量等参数。
由于VOCs组分复杂、物种繁多，在使用单一色谱柱、色谱条件和检测器的情况下很难实现对所有目标物种的完全分离和检测。VOCs分析检测参考《环境空气挥发性有机物的测定罐采样/气相色谱质谱法》（HJ 759—2015）及美国EPA的TO15方法，利用低温预浓缩技术对样品中的VOCs进行富集，加热解析后利用GC-MS/FID进行分析测量。通过严格的质量控制和质量保证（QA/QC），确保样品分析结果的准确性。项目采用TH-300B挥发性有机物监测系统对VOCs源样品进行分析。
2 结果分析与讨论 2.1 青岛市VOCs排放总体特征全市2017年挥发性有机物排放总量为12.97万t，其中排放占比较高的源类为工艺过程源（26.19%）、天然源（20.22%）、溶剂使用源（15.14%）、移动源（15.88%）、储存运输源（6.00%）、生物质燃烧源（6.25%）、面源（6.26%），面源涵盖餐饮油烟源及除工业制造业以外的溶剂使用源类型。工艺过程源对全市的VOCs排放贡献最大，其次为天然源和溶剂使用源，图 1为青岛市2017年发挥性有机物排放源各类占比。
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图 1 青岛市2017年挥发性有机物排放源各类占比 |
（1）不同行业挥发性有机物排放特征
全市2017年工业企业挥发性有机物排放量约为5.6万t，图 2显示工艺过程源类中排放占比最高的行业为橡胶和塑料制品业，应对其进行重点管控。其次为非金属矿物制品业、原油加工及石油制品制造业、化学原料和化学制品制造业、黑色金属冶炼和压延加工业等。图 3显示溶剂使用源类中排放占比较高的行业为金属制品业、皮革皮毛羽毛制品和制鞋业、印刷业、铁路船舶航空等设备制造业、汽车制造业等。由图 2和图 3可以看出，青岛市工业VOCs来源的行业类别较多，涉及各类行业，充分说明青岛市产业结构类型复杂，这给未来青岛市工业行业VOCs的污染治理带来一定的难度。
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图 2 工艺过程源VOCs排放分布 |
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图 3 溶剂使用源VOCs排放分布 |
（2）不同行业挥发性有机物组份分析
项目准确定性定量测量的VOCs物种有105种，主要包括烷烃29种、烯炔烃12种、芳香烃17种、卤代烃34种、含氧有机物及其他13种。工艺过程源重点行业选取了平板玻璃制造行业、轮胎制造业、塑料制造业、化学品制造业、农药制造业、涂料制造业、原油加工及石油制品制造业、黑色金属冶炼和压延加工业、啤酒制造业；溶剂使用源类重点行业选取了包装印刷行业、纺织印染业、金属制品业、制鞋业、汽车制造业、铁路船舶运输设备制造等行业类型。对所采集样品分析结果如图 4和图 5所示。
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图 4 工艺过程源类各行业VOCs化学组成 |
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图 5 溶剂使用源类各行业VOCs化学组成 |
图 4显示工艺过程源不同行业排放VOCs的化学组成差异较大。玻璃制造行业VOCs主要来自于煅烧工艺过程，由于三氯甲烷质量浓度较高，所以卤代烃占比较高，达到39.30%；其次为芳香烃和烷烃，占比均在20%。轮胎制造行业VOCs来自于硫化、压延挤出、密炼工艺过程，醛酮类、卤代烃、烷烃和醇类物质质量浓度较高，还含有少量的芳香烃和酯类物质。塑料制品行业VOCs来自于注塑环节，特征组分为烷烃和醛酮类物质，其他组分占比极少。农药制造和涂料制造行业在生产中使用芳香烃作为溶剂，因此其VOCs排放主要组分为芳香烃。对于石油炼化企业，烷烃的质量浓度占比达到61.68%，其次烯烃占比达到17.93%，其他组分占比较小，均在10%以下。钢铁行业炼铁和焦化环节主要排放组分为卤代烃，占总VOCs浓度的52.84%，其它较为重要的组分还有烷烃和芳香烃，占比均在15%左右。啤酒制造行业VOCs来源于糖化煮沸环节和发酵工艺环节，卤代烃、酯类、烷烃和醛酮类物质浓度较高，其他组分浓度占比较少。
图 5显示溶剂使用源的VOCs排放具有明显的行业特征。其中包装印刷行业和汽车零配件制造的研磨工艺VOCs排放均以烷烃为主导，纺织印染行业则主要为醇类物质，制鞋业排放的VOCs中基本全为醛酮类物质，浓度占比高达87.29%。金属制品行业、汽车制造行业和铁路船舶制造行业均属于金属表面处理行业，各行业的VOCs排放特征较为相似，芳香烃是其中最主要的组分，浓度占比54%~85%。具体来看，对于金属制品行业，除芳香烃外，排放的醛酮类物质占总VOCs的21.22%。汽车车桥的喷涂工艺与汽车制造行业的VOCs组分特征极为相似，各组分占比基本一致，其芳香烃占比在65%左右，烷烃占比接近18%。对于汽车的中漆喷涂和面漆喷涂工艺，面漆的芳香烃和醛酮类物质质量占比大于中涂，而烷烃和卤代烃质量占比低于中涂。铁路船舶设备制造业排放的芳香烃在溶剂使用源类行业中占比最高，为84.76%，其他的烷烃、醛酮类、卤代烃和酯类物质占比相似，均在3%左右。
从VOCs对臭氧的生成贡献来看，芳香烃和烯炔烃由于化学性质较为活泼，一般对臭氧的生成贡献最大，所以需要优先对铁路船舶制造、汽车制造、金属制品制造的溶剂涂料使用过程进行管控。应加强涂料和农药的制造过程中芳香烃类溶剂的使用管控。此外石油炼化和化学品制造行业烷烃和烯烃的排放较多，应重点加强生产运维监管及LDAR检测等。
2.3 重点行业VOCs排放因子本地化研究通过重点行业重点企业入场调研和实测研究，可以初步了解部分行业的VOCs本地化排放水平。通过实测法得出玻璃制品业生产平板玻璃的VOCs排放系数为0.008kg/t，基于燃料的排放系数为0.327 kg/t。通过实测法得出轮胎制造行业生产轮胎的VOCs排放系数为0.038kg/条。通过源项解析法得出啤酒制造业生产啤酒的VOCs排放系数为0.0084 kg/t。基于物料衡算法和实测法得出包装印刷行业使用的油性油墨的VOCs排放系数为0.43kg/kg，水性油墨的VOCs排放系数为0.1kg/kg，稀释剂的VOCs排放系数为1kg/kg，防黏剂的VOCs排放系数为0.01kg/kg，胶黏剂的VOCs排放系数为0.3kg/kg。通过物料衡算法得出制鞋业生产运动鞋的VOCs排放系数为19.0g/双。通过物料衡算法和实测法得出汽车制造业生产轿车和大车的VOCs排放系数分别为4.43kg/辆和41.08kg/辆。通过物料衡算法得出集装箱制造行业生产集装箱的VOCs排放系数为12.73kg/TEU。通过物料衡算法和实测法得出金属表面处理行业使用油性涂料和水性涂料的VOCs排放系数分别为0.41kg/kg和0.08kg/kg，使用稀释剂和清洗剂的VOCs排放系数均为1kg/kg，使用固化剂的VOCs排放系数均为0.4kg/kg，使用乳液的VOCs排放系数均为0.02kg/kg，使用色浆的VOCs排放系数均为0.08kg/kg，使用保护蜡的VOCs排放系数均为0.05kg/kg，使用密封胶的VOCs排放系数均为0.055kg/kg，使用树脂的VOCs排放系数均为0.02kg/kg，使用防油剂的VOCs排放系数均为0.2kg/kg。上述因子的研究受限于调研和实测的企业数量，玻璃制造业、轮胎制造业、汽车制造业（大车）以及化工行业的本地化因子的不确定性很大，尚不具备普适性，其余行业的本地化排放系数不确定性相对较小，已在本地清单编制中得以运用。
3 VOCs控制技术应用现状本研究对青岛市主要工业企业的治理设施情况进行了统计分析，其中约49%的企业安装了相关VOCs治理设施。在已安装VOCs处理设施的企业中（图 6），治理技术以吸附（26%）、吸收（22%）、UV光解技术（21%）为主。已安装设施的企业中，存在处理效率偏低的情况。
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图 6 青岛市VOCs控制技术现状 |
研究中在企业正常生产状态下，于治理设施前后同时采样并收集企业的排气筒风量，以评估企业VOCs去除效果，但从现场来看，多数企业的治理前的开口不满足采样条件，因此本研究在调研实测中仅采集到2家企业的UV光催化设施前后和RTO设施前后的VOCs样品，评估了其去除效率。具体数据如表 1所示，UV光催化技术去除效率为41.0%，RTO治理技术去除效率为99.5%。建议后续研究持续关注不同治理技术的实测评估，以科学评估去除效率，较准确核算企业VOCs排放量。
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表 1 青岛市不同VOCs治理技术去除效率 |
（1）本研究首次将青岛市天然源VOCs排放纳入全市大气源清单体系内，计算出青岛市2017年全市域VOCs排放总量约为12.97万t。清单初步识别了全市排放VOCs占比较高的源类及行业，其中排放占比较高的源类依次为工艺过程源、天然源、溶剂使用源等，在工艺过程源类中排放占比较高的行业依次为橡胶和塑料制品业、非金属矿物制品业、原油加工及石油制品制造业等，在溶剂使用源类中排放占比较高的行业依次为金属制品业、皮革皮毛羽毛制品和制鞋业、印刷业、铁路船舶航空等设备制造业、汽车制造业等。从源排放量而言，建议加强青岛市工艺过程源和溶剂使用源类中高排放行业类别的VOCs管控。
（2）通过本地化实测研究初步获得了青岛市玻璃制造行业、轮胎制造行业、塑料制品业、农药制造和涂料制造业、石油炼化、钢铁行业、啤酒制造行业、包装印刷行业、纺织印染、金属制品行业、汽车制造行业等VOCs排放的主要环节及组分特征。从VOCs对臭氧的生成贡献来看，芳香烃和烯炔烃由于化学性质较为活泼，一般对臭氧的生成贡献最大，所以需要对铁路船舶制造、汽车制造、金属制品制造的溶剂涂料使用进行优先管控，对石化和化工行业进行重点管控。
（3）青岛市49%的工业企业安装了相关VOCs治理设施，已安装处理设施的企业中，尚存在处理效率偏低的情况，在已安装VOCs处理设施的企业中，治理技术以吸附（26 %）、吸收（22%）、UV光解技术（21%）为主。建议加强青岛市工业企业VOCs治理的技术引导及提标改造工作。
（4）清单的编制存在一定的不确定性，受限于活动水平数据和排放因子缺失，本地化因子的研究受限于调研和实测的企业数量，如本次研究中玻璃制造业、轮胎制造业以及化工行业的本地化因子的不确定性十分大，还不具备普适性。建议继续夯实清单编制工作并及时更新清单，随着行业管理水平和治污技术的提高，清单的本地化工作仍需持续深入开展。
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