改革开放以来，随着经济跨越式快速发展，煤炭消费量急剧增加。2000—2012 年，我国煤炭消费总量由14 亿t激增到35 亿t，且煤炭消费大多集中在中东部省份，特别是京津冀鲁豫、安徽以及长三角仅占全国9.2% 的区域面积，但集中消费了全国38.2% 的煤炭，排放了全国33.3%的SO₂、39.6% 的氮氧化物和31.8% 的烟粉尘，煤炭消费已成为影响区域大气环境的主要因素之一。为了控制煤炭消费造成的空气污染，国务院颁布的《大气污染防治行动计划》明确提出制定国家煤炭消费总量中长期控制目标，到2017 年煤炭占能源消费总量比重降低到65% 以下，其中京津冀、长三角、珠三角等区域力争实现煤炭消费总量控制负增长。然而煤炭消费对PM_2.5 污染的贡献到底多大？实施煤炭消费总量控制对改善我国大气环境质量能够起到多大作用？这是当前亟待研究的科学问题。为此，本研究首先计算了煤炭消费产生的SO₂、NO_x、烟粉尘排放量，并利用CAMx 空气质量模型定量模拟了煤炭消费产生的污染物排放对全国PM_2.5 污染的影响。

我国大气环境污染特征总体上已由单一的局地煤烟型污染过渡到区域复合型污染阶段，大气环境污染总体上已呈现出“多污染问题共存、多污染源叠加、多尺度关联、多过程演化、多介质影响”的复合型特征。因此，空气质量模型的选取应满足以下三个要求：①能充分考虑各污染物间的物理传输及化学转化过程，可模拟多污染物间的协同效应；②能够用于模拟局地、区域及全国等多种尺度的大气环境问题；③可一次性模拟SO₂、NO₂、PM₁₀、PM_2.5、O₃、酸雨等多种大气污染过程，特别是模拟区域复合型大气污染过程。而CAMx 模型的典型特点是采用了基于“一个大气”的设计理念，考虑了复杂的物理及化学过程，能够同时模拟各种尺度、各种复杂的大气环境问题，因此本研究利用CAMx 模型模拟我国煤炭消费对PM_2.5 污染的影响，其中CAMx 模型所采用的气象数据来源于WRF 中尺度气象模型。

（1）模拟时段。CAMx 模拟时段为2012 年1 月、4 月、7 月、10 月，分别代表冬季、春季、夏季、秋季，模拟时间间隔为1 小时。

（2）模拟区域。CAMx 模拟区域采用Lambert 投影坐标系，中心经度103°，中心纬度37°，两条平行标准纬度分别为25°和40°。水平模拟范围为X 方向（-2682 ～ 2682km）、Y 方向（-2142 ～ 2142km），网格间距36km，共将模拟区域划分为150×120 个网格。研究区域包括我国全部陆域范围。模拟区域垂直方向共设置9 个气压层，层间距自下而上逐渐增大。模拟区域及地形地貌如图1 所示。

图1()

图1 模拟区域及地形地貌

（3）化学机制。模型采用CAMx5.41 版本，化学机制为CB05 气相化学机制和CF 气溶胶化学机制。

（1）模拟时段。WRF 模拟时段与CAMx 模型相同。

（2）模拟范围。WRF 模型与CAMx 模型采用相同的空间投影坐标系，但模拟范围大于CMAQ 模拟范围，其水平模拟范围为X 方向（-3582 ～ 3582 km）、Y 方向（-2502 ～ 2502 km），网格间距36km，共将研究区域划分为200×140 个网格。垂直方向共设置28 个气压层，层间距自下而上逐渐增大。

（3）数据来源。WRF 模型的初始输入数据采用美国国家环境预报中心（NCEP）提供的6 小时一次、1°分辨率的FNL 全球分析资料，并利用NCEP ADP 气象观测资料进行资料同化。WRF 模型模拟结果通过WRF2CAMx 程序转换为CAMx 模型输入格式。

依据煤炭使用方式的不同，将煤炭消费排放的大气污染物分为两类：煤炭直接燃烧排放的大气污染物和煤炭相关重点行业排放的大气污染物。其中，前者指通过电站锅炉（主要是电力、热力的生产和供应业）、燃煤工业锅炉和民用燃煤设备产生的大气污染物；后者指焦炭、钢铁、水泥、有色金属等生产中，通过焦炉、各种窑炉等设备产生的大气污染物。

依据2012 年环境数据及作者前期研究成果，煤炭直接燃烧产生的SO₂、NO_x 和烟粉尘排放量分别为1672.9 万t、1332.5 万t、543.1 万t，煤炭相关重点行业排放的SO₂、NO_x 和烟粉尘分别为317.6 万t、303.9 万t、283.9 万t。煤炭消费共计产生的SO₂、NO_x和烟粉尘排放量分别为1990.5 万t、1636.5 万t、827.0万t，分别占我国SO₂、NO_x 和烟粉尘排放总量的94%、70% 和67%，如图2 所示。

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图2 我国SO2、NOx和烟粉尘排放构成

由于2012 年我国尚未全面开展PM_2.5 监测，缺乏PM_2.5 实测数据。限于监测数据有限，本研究利用中国环境监测总站2010 年PM_2.5 实测数据和中国科学院大气物理研究所提供的PM_2.5 监测数据验证模型模拟结果的准确性，数据来源见表1。将CAMx 模型模拟的PM_2.5 年均浓度与监测数据进行比较，结果表明，模拟值和监测值具有较好的相关性，相关系数R 为0.79，验证结果见图3。此外，利用NASA 中分辨率成像光谱仪（MODIS）观测的AOD 数据（气溶胶光学厚度，无量纲）进一步验证PM_2.5 模拟结果的空间分布特征。NASA 目前共有两颗在轨卫星即TERRA、AQUA 搭载了MODIS 探测器，其中TERRA卫星过境时间为10:30，AQUA 卫星过境时间为13:30，模型验证数据采用TERRA 和AQUA 两颗卫星观测值的平均值。113 个国控重点城市的PM_2.5 年均柱浓度（指9 个垂直层的平均模拟值）与卫星观测的年均AOD 数据对比表明，PM_2.5 柱浓度与AOD 数据具有较高的相关性，相关系数R 达到0.83，验证结果见图4。地面观测数据和卫星遥测数据验证结果均表明，本文所选空气质量模型及模拟参数可较好地模拟我国区域性、复合型PM_2.5 污染问题。

表1()

表1 监测数据来源

表1 监测数据来源

图3()

图3 模拟值与监测值对比

图4()

图4 模拟值与AOD 相关性

煤炭消费排放的SO₂、NO_x、烟粉尘等多种污染物，进入大气后，经过复杂的物理、化学过程均可以形成PM_2.5，因此煤炭消费对PM_2.5 污染的影响异常复杂。为此，本研究利用组分分析法和情景模拟法两种方法综合分析煤炭消费对PM_2.5 污染的影响。

通过CAMx 空气质量模型模拟得到全国地级及以上城市的PM_2.5 年均浓度及其关键组分，包括硫酸盐、硝酸盐、一次PM_2.5 以及其他组分的比值。在此基础上将各地所辖城市的模拟结果进行算术平均，得到31 个省市PM_2.5 年均浓度中不同组分的比值，如图5 所示。除了海南、西藏等自身大气污染物排放量显著偏低的省份以外，硫酸盐和硝酸盐在其他省份中的比例之和大多在20% ～ 30% 浮动；一次PM_2.5 约占到PM_2.5 的50%，是各地环境空气中PM_2.5 的主要来源；其他组分包括铵盐和二次有机气溶胶等的比例约在10%。

图5()

图5 各地PM2.5中主要组分百分比模拟结果

假设不同污染物排放对PM_2.5 前体物的排放贡献率相当于其对应的化学组分贡献率，即煤炭使用过程中SO₂ 排放量占比等于煤炭使用对PM_2.5 中硫酸盐浓度的占比，由此可以估算煤炭消费排放的各项污染物对全国PM_2.5 中各组分的贡献率。计算结果显示，煤炭直接燃烧对我国PM_2.5 年均浓度的贡献约为37%，其中SO₂、NO_x和烟粉尘排放的贡献率分别为9.5%、7.7% 和20.0%；伴随煤炭使用的重点行业排放对我国PM_2.5 年均浓度的贡献约为24%，其中SO₂、NO_x 和烟粉尘排放的贡献率分别为1.8%、1.8% 和20.0%。煤炭消费对我国PM_2.5 年均浓度的贡献率总体在61% 左右。

首先设置两个污染物排放情景：① 2012 年全口径排放情景；②煤炭消费产生的污染物排放情景（因煤排放情景），然后利用空气质量模型分别模拟全口径排放情景与因煤排放情景下的PM_2.5 年均浓度，将因煤排放情景与全口径排放情景下的PM_2.5 年均浓度进行比较，即可得到煤炭消费产生的大气污染物排放对环境空气中PM_2.5年均浓度的贡献率。模拟结果表明，因煤排放情景与全口径排放情景下PM_2.5 年均浓度分布规律基本一致，因煤排放情景对PM_2.5 年均浓度贡献在45μg/m³ 以上的区域主要集中在华北平原和成渝盆地地区。全口径排放情景及因煤排放情景下PM_2.5 年均浓度分布见图6。

图6()

图6 2012 年PM2.5年均浓度分布

将因煤排放情景和全口径排放情景下的PM_2.5 年均浓度进行比较，得到煤炭消费对全国及各省市PM_2.5 年均浓度的贡献率，结果表明：2012 年煤炭消费对全国PM_2.5 年均浓度的平均贡献率约为56%。各省份结果表明，煤炭消费对各省份PM_2.5 年均浓度的贡献率存在显著差异，贡献率为37% ～ 63%，对PM_2.5 年均浓度贡献率较大的省份主要集中在重庆、黑龙江、辽宁、吉林、浙江、内蒙古等，其贡献率均在55% 以上；而西藏、青海、云南、北京等省份的PM_2.5 污染受煤炭消费影响较小。各省份煤炭消费对PM_2.5 贡献率如图7 所示。

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图7 2012 年各省份煤炭消费对空气中PM2.5年均浓度贡献率

本研究首次计算了2012年煤炭消费产生的大气污染物排量，并利用CAMx 空气质量模型，分别采用组分分析法和情景模拟法两种方法研究了煤炭消费对全国PM_2.5 污染的影响。组分分析法研究表明，2012 年煤炭消费对全国PM_2.5 年均浓度的贡献率约为61%，其中煤炭直接燃烧、煤炭相关行业的贡献率分别约为37%、24%；情景模拟法研究表明，2012 年煤炭消费对全国PM_2.5 年均浓度的平均贡献率约为56%，煤炭消费对PM_2.5 年均浓度贡献率较大的省份主要集中在重庆、黑龙江、辽宁、吉林、浙江、内蒙古等，贡献率均在55%以上，而西藏、青海、云南、北京等省份的PM_2.5 受煤炭消费影响较小。综合组分分析法、情景模拟法两种研究结果，我国由于煤炭消费对全国PM_2.5 年均浓度的贡献率为56% ～ 61%。